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A位代替对A2V2O7(A = Co、Ni、Cu和Zn)

公布>###nbsp;     点击次数:168

1. 文章信息

题目:A2V2O7 (A = Co, Ni, Cu and Zn) for CO2 reduction under visible-light irradiation: effects of A site replacement

###j.apcatb.2022.121722

2. 文章链接

公用链接 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121722

3. 期刊信息

期刊名:Applied Catalysis B: Environmental

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影响因子:24.319

分区信息:中科院1区;JCR分区(Q1)

触及研讨偏向:化学

4. 作者信息:

第一作者:南京大学古代工程与使用迷信学院博士研讨生:杜孟洋,陈勇

通讯作者:南京大学古代工程与使用迷信学院传授:李朝升

5. 产品型号:北京ag九游会金源(CEL-PF300-T8, AULTT, China)(300 W氙灯,可见光范畴)、CEL-PAEM-D8Plus光催化活性评价体系(专业全主动二氧化碳复原+全解水)



文章简介:


现在,地球大气中的CO2含量曾经凌驾415 ppm,到达汗青新高,带来了环球变暖、冰川消融、海立体上升等一系列天气变革和情况题目。因而,低落大气中CO2浓度势在必行。与增加大气中二氧化碳的其他途径相比,间接复原CO2转化为有效的化学品和燃料更有吸引力,能同时缓解动力充足和情况题目。使用太阳光能量和半导体光催化剂,模仿动物的天然光互助用历程,将CO2复原为太阳能燃料,具有范围化使用的大概性。钒酸盐由于自然的窄带隙具有吸取可见光的上风,而且在光照下波动,是一系列潜伏的高效光催化剂。


基于此,ag九游会以过渡金属钒酸盐为研讨工具,探求其光催化活性,并对其举行优化,实验寻觅符合的单组份催化剂。次要研讨内容如下:经过固相烧结法分解了一系列单斜晶系的二元金属钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn),并探究了A位阳离子的改动对钒酸盐能带布局、光学性子、催化功能的影响。


联合实行和实际盘算,依据晶体场实际对钒酸盐能带布局举行表明,并进一步研讨了能带布局对半导体催化剂催化活性的影响。研讨发明,二价过渡金属元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d轨道不但和O 2p轨道杂化提拔了价带顶地位,且次要组成导带的V 3d轨道也受其影响。由于Ni2V2O7具有更强的晶体场破裂能和最短的均匀键长,其V 3d轨道破裂最宽,实际上更有利于减速光生载流子的迁徙,进步光催化活性。


同时,一系列光电化学实行后果也对此举行了印证。别的,依据Tanabe假定推测出A位点是质料外表的碱性位点,改动A位离子的品种关于外表碱度会发生影响。依据CO2吸赞同TPD的测试后果,Ni2+的存在使钒酸盐体现出更强的碱性特性。这有利于CO2的吸附活化,促进CO2的复原。总之,ag九游会经过调控钒酸盐A2V2O7(A = Co、Ni、Cu、Zn)的A位离子,完成了能带和外表酸碱度的同时改动。这此中,当A位为Ni时,Ni2V2O7由于具有最负的导带地位、最短的V-O键长和最多的碱性活性中心,体现出优异的光催化活性。这些后果将为探究钒酸盐在光催化方面的研讨提供自创。


ag九游会分歧以为本文的创新之处有以下几点:

1. A位阳离子的改动能同时调控钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)的能带布局和外表酸碱性。

2. 二价过渡金属元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d轨道与O 2p轨道杂化构成了价带顶,使响应的钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)均具有可见光呼应。

3. 依据Tanabe假定、CO2吸赞同TPD测试后果,钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)中Ni2+具更强的外表碱性。



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